Corpo Discente - Egressos
José Ribamar Nascimento Dos Santos
| Título | ESTUDO DE CATALISADORES BIMETÁLICOS Ni-Ag PARA A ELETROOXIDAÇÃO DE PEQUENAS MOLÉCULAS ORGÂNICAS VISANDO À APLICAÇÃO EM FONTES DE ENERGIA SUSTENTÁVEL | ||||||||||||||||||||||||
| Data da Defesa | 31/08/2022 | ||||||||||||||||||||||||
| Download | Visualizar a Tese(2.45MB) | ||||||||||||||||||||||||
Banca
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| Palavras-Chaves | Níquel; prata; óxido de grafeno reduzido; oxidação de álcoois; oxidação de ureia | ||||||||||||||||||||||||
| Resumo | Ligas Ni−Ag suportadas em óxido de grafeno reduzido (rGO) foram investigadas como eletrocatalisadores para oxidação de etanol, etilenoglicol, glicerol e ureia. Os catalisadores NiXAg100-X/rGO (X = 0, 50, 66, 75, 90 e 100) foram preparados pelo método de redução química, utilizando borohidreto de sódio (NaBH4) como agente redutor. A caracterização dos materiais foi realizada pela técnica de espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), espectroscopia na região do UV-Vis, difração de raios X, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia de energia dispersiva de raios X (EDS). A atividade eletrocatalítica dos materiais em meio alcalino foi avaliada por voltametria cíclica (VC), cronoamperometria e espectroscopia de impedância eletroquímica (EIS). Os espectros FTIR e UV-Vis revelaram que a maior parte dos grupos funcionais contendo oxigênio foram removidos do óxido de grafeno pela redução com NaBH4. Os compósitos das ligas Ni−Ag suportadas em rGO apresentaram maior atividade eletrocatalítica em comparação ao Ni(OH)2/rGO monometálico para oxidação de etanol, etilenoglicol e glicerol. Além disso, a composição teórica Ni66Ag34/rGO apresentou a melhor atividade catalítica para oxidação desses álcoois. As curvas cronoamperométricas registradas a 0,5 V confirmam a estabilidade superior dos catalisadores Ni−Ag/rGO durante a oxidação de etanol, etilenoglicol e glicerol. Em relação a oxidação da ureia, o catalisador Ni90Ag10/rGO apresentou um potencial de início de 0,291 V (vs. Ag/AgCl) e uma densidade de corrente de 109,3 mA cm-2 em 0,6 V, o que mostra um desempenho aprimorado em comparação ao Ni(OH)2/rGO (0,325 V e 78,2 mA cm−2 ). O Ni90Ag10/rGO também exibe boa retenção de corrente durante a oxidação da ureia (98,6% por 3600 s). O bom desempenho dos catalisadores Ni−Ag/rGO é atribuído ao efeito do suporte de rGO, bem como ao efeito sinérgico entre Ni e Ag. | ||||||||||||||||||||||||
| Abstract | Ni−Ag nanoparticles supported on reduced graphene oxide (rGO) were investigated as electrocatalysts for the oxidation of ethanol, ethylene glycol, glycerol, and urea. The NiXAg100- X/rGO catalysts (X = 0, 50, 66, 75, 90 and 100) were prepared by the chemical reduction method, using sodium borohydride (NaBH4) as a reducing agent and characterized by the Fourier transform infrared spectroscopy technique (FTIR), UV-Vis spectroscopy, X-ray diffraction, scanning electron microscopy (SEM) and X-ray energy dispersive spectroscopy (EDS). The electrocatalytic activity of the materials in alkaline medium was evaluated by cyclic voltammetry (CV), chronoamperometry and electrochemical impedance spectroscopy (EIS). FTIR and UV-Vis spectra revealed that most of the functional groups containing oxygen were removed from graphene oxide by reduction with NaBH4. Composites of Ni−Ag alloys supported on rGO showed higher electrocatalytic activity compared to monometallic Ni(OH)2/rGO for ethanol, ethylene glycol and glycerol oxidation. In addition, the theoretical composition Ni66Ag34/rGO showed the best catalytic activity for the oxidation of these alcohols. Chronoamperometric curves recorded at 0.5 V confirm the superior stability of Ni−Ag/rGO catalysts during the oxidation of ethanol, ethylene glycol and glycerol. Regarding the oxidation of urea, the Ni90Ag10/rGO catalyst presented an onset potential of 0.291 V (vs. Ag/AgCl) and a current density of 109.3 mA cm-2 at 0.6 V, which shows a performance improved compared to Ni(OH)2/rGO (0.325 V and 78.2 mA cm-2 ). Ni90Ag10/rGO also exhibits good current retention during urea oxidation (98.6% for 3600 s). The good performance of Ni−Ag/rGO catalysts is attributed to the effect of the rGO support, as well as the synergistic effect between Ni and Ag. | ||||||||||||||||||||||||
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